Житіє святого Григорія описано Агафангелом, письменником IV ст., легендарним автором історії навернення Вірменії до християнства. Крім житія, у книзі Агафангела міститься збірка із 23 проповідей, приписуваних святому Григорію Просвітителю, тому цю книгу називають ще «Книгою Григоріса» або «Вченням просвітителя» (вірм. «Вардапетутюн»).
У середині III ст. на території Великої Вірменії у результаті палацової змови було убито царя Курсара. Змовника заарештували. Ним виявився нащадок парфянських царів — Арнак. Його засудили до смерті разом з усім родом. Серед засуджених опинився і його малолітній син Григорій.
Але його вдалося врятувати: вивезти до Кесарії Каппадокійської, де хлопець вивчив основи віри. Змужнівши, Григорій одружився, став батьком двох синів.
У 325 р. Григорія було запрошено на Перший Вселенський Собор у Нікеї, але не маючи можливості поїхати сам, він відправив туди свого сина Арістакеса, який, разом з іще одним посланцем на ім’я Акрітіс, привіз до Вірменії Нікейські постанови.
Після смерті дружини праведник вирішив повернутися до Вірменії, щоб спокутувати гріх батька. Григорій став одним із вірних слуг вірменського царевича Тиридата. Але Тиридат був язичником і, ставши царем, спробував насильно змусити Григорія відректися від Христа. Отримавши рішучу відмову, Тиридат наказав підвісити мученика вниз головою з каменем на шиї. Кілька днів поспіль Григорія обкурювали сморідним димом, били, знущалися, примушували ходити в залізних чоботях з цвяхами. Під час випробувань Григорій співав псалми. У в’язниці Господь зцілив Свого угодника.
Наступного дня правитель Вірменії наказав продовжити тортури, які Григорій витерпів з такою ж мужністю і гідністю, як і раніше. Не отримавши бажаного результату, Тиридат у безсиллі наказав облити сповідника гарячим оловом і кинути його в рів, наповнений отруйними комахами та зміями. І цього разу Григорій виявився неушкодженим. У ямі він провів 14 років, підтримуваний Ангелом, який підбадьорював і зміцнював його.
Також до ями приходила якась жінка, яка таємно годувала праведника хлібом. За цей час правління Тиридата було затьмарене ще одним злочином. За його наказом були жорстоко закатовані діва Рипсимія, стариця ігуменя Гаїанія і з ними ще 35 дів одного з жіночих монастирів. Невдовзі усі учасники злодіяння разом з правителем, придворними і воїнами були вражені Божим гнівом. Одержимі бісами, вони уподібнилися диким вепрам, бігаючи по лісах у розірваному одязі і завдаючи собі ран.
Спасіння нещасних прийшло через сестру правителя — Кусародухту. Їй було сповіщено уві сні, що страждання брата і його наближених можуть закінчитися тільки із звільненням Григорія. Мабуть, уже ніхто не розраховував побачити праведника живим. Коли підійшли до ями й запитали: «Григорію, чи живий ти?», він відповів: «Благодаттю Бога мого я живий».
Перед очима здивованих слуг постав зовсім висохлий почорнілий чоловік. З перших хвилин спілкування стало зрозуміло, що Григорій зберіг твердість духу і ясність розуму. Він наказав поховати останки мучеників, а на тому місці побудувати храм. Туди сповідник і привів біснуватого Тиридата і звелів йому молитися мученикам і покаятися у злочинах.
Зцілений Тиридат прийняв Хрещення з усім своїм домом. За прикладом правителя хрестився і весь вірменський народ.
У 301 р. стараннями священномученика Григорія було побудовано Ечміадзинський собор. Через чотири роки праведник був поставлений єпископом Вірменії. Влаштувавши Вірменську Церкву, святитель Григорій закликав до єпископського служіння свого сина, Аростана-пустельника, а сам оселився у пустині.
У 335 р. просвітитель Вірменії відійшов до Господа. Його святі останки нині зберігаються в Ечміадзинському соборі. За традицією, щороку під час мироваріння Католикос-Патріарх усіх вірмен благословляє миро правицею праведника.